Presiden Aoun mengumumkan masa berkabung selama tiga hari, dan mengatakan pemerintah akan mengeluarkan 100 miliar lira (Rp 959.2 milyar) dana darurat.
Seorang jurnalis BBC di tempat kejadian melaporkan adanya korban meninggal dan kerusakan parah di pelabuhan Beirut.
Perdana Menteri Hassan Diab menilai kejadian ini sebagai malapetaka dan mengatakan mereka yang bertanggung jawab harus dimintai pertanggungjawaban.
Lebih lanjut dia membahas gudang berbahaya yang ada sejak 2014 silam.
Media lokal melaporkan orang-orang yang terjebak di bawah puing-puing bangunan.
Seorang saksi mata menggambarkan ledakan pertama itu memekakkan telinga, dan rekaman video menunjukkan mobil yang rusak dan bangunan yang hancur akibat ledakan.
"Semua bangunan di sekitar sini runtuh. Saya berjalan melalui kaca dan puing-puing di mana-mana, dalam kegelapan," ujar seorang saksi mata di dekat pelabuhan kepada AFP.
Ledakan itu terdengar hingga 240 km (150 mil) jauhnya di pulau Siprus di Mediterania timur.
Ledakan terjadi di tengah krisis ekonomi yang memicu perpecahan di Lebanon.
Ketegangan juga tinggi menjelang putusan hari Jumat dalam persidangan atas pembunuhan mantan Perdana Menteri Rafik Hariri pada 2005.
Guncangan dirasakan di Siprus
Selain itu, ledakan yang mengguncang Beirut pada Selasa sore terasa di pulau tetangga Siprus, sekitar 240 kilometer jauhnya dari Lebanon, menurut European-Mediterranean Seismological Center (EMSC).
"Kami menerima sejumlah laporan dari Siprus yang tampaknya terkait dengan ledakan ini, melaporkan kebisingan dan jendela berderak," tulis EMSC melalui Twitter.
Beberapa pengguna media sosial juga menulis di Twitter mereka merasakan ledakan di rumah mereka di Siprus.
"Ledakan itu terasa di Limassol, Siprus, jendela kita terguncang," tweeted Elias Mavrokefalos.